Kao đakon arhiepiskopa Aleksandra, bio je na Prvom vaseljenskom saboru u Nikeji gdje se proslavio svojom učenošću. Doprinio je učvršćivanju pravoslavlja, a naročito pisanjem Simbola vjere koji je na Saboru i usvojen.

Nakon smrti arhiepiskopa Aleksandra, na njegovo mjesto dolazi Atanasije koji će u tom zvanju ostati preko 40 godina.

Atanasije je možda i jedan od najklevetanijih i najprogonjenijih svetitelja. Progonili su ga carevi Konstancije, Julijan i Valent, jeretik Arije i njegovi sljedbenici, episkop Jevsevije nikomidijski i mnogi drugi.

Bio je prinuđen da se krije svuda – u bunaru, u grobu, u pustinji, po kućama, a dva puta je bježao i u Rim. Od 47 godina episkopovanja, više od 15 je proveo u progonstvima i zatvorima.

Tek pred smrt proživio je neko vrijeme mirno kao pastir dobri usred dobrog stada svoga, koje ga je istinski ljubilo. Čovek koji je formulisao najveću istinu, imao je mnogo i da postrada za tu istinu, dok na kraju nije umro, 373. godine.

Malo je svetitelja koji su bili tako bezobzirno klevetani i tako zločinački gonjeni kao sveti Atanasije. Ali, njegova velika duša sve je trpeljivo podnela radi ljubavi Hristove i najzad izašla pobedonosna iz cijele te strašne i dugotrajne borbe.

Na jugu Srbije do danas je ostala sačuvana priča o tome kako je đavo iskušavao Svetog Atanasija prerušivši se u najlepšu djevojku koja ga je mamila da se odrekne Boga i pridruži joj se u obožavanju nečastivog.

Sveti Atanasije je prozreo ovu prevaru i zamolio je devojku da mu pokaže đavoljsku moć tako što će uskočiti u mali ćup. Ona je to učinila, a monah je odmah zatvorio posudu i bacio je u more. Legenda kaže da je ćup godinama plutao, sve dok ga nisu pronašli ribari koji su ga otvorili.

Tako je đavo ponovo izašao i i danas luta svijetom iskušavajući i kvareći ljude.

Zbog ovoga, stari kažu da čim zagrmi, đavo pomisli da to ide Sveti Atanasije, uplaši se i odmah uskače u posude.

Zato je važno da se na današnji dan svi sudovi drže čvrsto zatvoreni. U nekim krajevima Srbije, Svetog Atanasija slave vodeničari koji vjeruju da na današnji dan đavoli vrebaju u virovima, pa ni vodenice danas neće dobro da rade.